Bereits unter der Direktion von Friedrich Wilhelm Unger (1810-1876) sowie unter Rudolf Hermann Lotze (1817-1881) wurden einige Fotografien angeschafft und als Schenkungen angenommen. Es ging darum, mit der damals noch neuen Technik, einen wissenschaftlichen Lehrapparat an Abbildungen aufzubauen und die bereits vorhandene Sammlung an Gemälden und Druckgraphiken zu ergänzen. Besonders unter dem späteren Leiter der Sammlung, Konrad Lange (1855-1921), wurden Originalfotografien und fotomechanische Vervielfältigungen von Meisterwerken der zumeist deutschen und niederländischen Malerei angeschafft. Darunter befinden sich Fotografien der Werke von Dürer, Rembrandt und Leonardo da Vinci von denen die Hauptwerke damit fast vollständig in der Sammlung vertreten sind. 1997 wuchs der Bestand durch die Überlassung der Fotosammlung der Museumslandschaft Hessen-Kassel stark an.
Die Fotosammlung umfasst ca. 10.000 Objekte und beinhaltet unter anderem Reproduktionen von Originalwerken, Architektur- und Orientfotografien.

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