Zur Bildungsfunktion des Herzoglichen Georgianum gehörte es auch, den Zöglingen fundierte musikalische Kenntnisse zu vermitteln, insbesondere im kirchenmusikalischen Bereich. Daneben pflegte das gesellschaftliche Leben im Haus immer auch musikalisch begleitet zu werden, worüber die erhaltenen „Musik-Chroniken“ und die Programme Auskunft geben. Zum Zweck musikalischer Schulung und Praxis wurde bereits im 16. Jahrhundert begonnen, Musikinstrumente, Musikhandschriften und gedruckte musikalische Werke zusammenzutragen. Von diesen Beständen sind heute noch 20 Musikinstrumente und Handschriften von 971 musikalischen Werken vorhanden. Bei den Musikinstrumenten handelt es sich meistens um Streichinstrumente. Die wertvollsten Stücke stammen aus dem 17. Jahrhundert von Ingolstädter und aus dem 18. Jahrhundert von Mittenwalder Geigenbauern. Die Musikhandschriften (Katalog sh. unten) gehören meistens dem 19. Jahrhundert an. Hervorzuheben sind die Konvolute mit Symphonien Joseph Haydns und Kirchenmusik von Giovanni Battista Pergolesi, die 1803 aus Säkularisationsbeständen bayerischer Klöster und des Hochstifts Freising ins Herzogliche Georgianum gekommen sind, sowie autographe Werke, vor allem Messen, die um 1850 teilweise eigens für das Georgianum komponiert wurden.