Die Kunstsammlung des Herzoglichen Georgianums umfasst mit Stand vom Mai 2018 738 Werke bzw. Werkgruppen, in erster Linie Skulpturen, Ölgemälde und Tafelbilder. Ein Teil dieser Objekte ist in Fachsammlungen gegliedert: liturgische Geräte und Gewänder, antike Kleinkunst, ostkirchliche Ikonen und historische Möbel (Katalog sh. unten). Diese Kunstsammlung geht zurück auf Prof. Dr. Andreas Schmid, 1877–1909 Direktor des Georgianums. Schmid wollte den Zöglingen des Hauses Grundkenntnisse in kirchlicher Kunst anhand von Originalen, durch die von ihm sogenannte Anschauungsmethode, vermitteln. Die Objekte dokumentieren die Entwicklung der kirchlichen Kunst von der Romanik bis zum Historismus. Sie entstammen dem süddeutschen Raum und befanden sich vor der Erwerbung durch Andreas Schmid in Privatbesitz, bei Händlern und Trödlern, in Kirchen und Kapellen. Teilweise übernahm Schmid auch komplette Sammlungen in seinen Bestand. Zur Errichtung eines eigenen Museums christlicher Kunst kam es erst 1986. Zuvor waren die Stücke in den verschiedenen Fluren, Treppenhäusern, Zimmern und Sälen des Georgianums aufgestellt. Ein Teil der Figuren befindet sich in einem bedenklichen konservatorischen Zustand; nur aufgrund von Spenden können jährlich etwa fünf Objekte konserviert oder restauriert werden.