Die Arbeits- und Privatbibliothek von Jacob und Wilhelm Grimm wurde nach deren Tod vom Preußischen Staat für die Universitätsbibliothek angekauft. Sie ist ein Spiegel des wissenschaftlichen Netzwerkes der Brüder Grimm. Die Privatbibliothek befindet sich zum größten Teil im Grimm-Zentrum. Der Bestand dort umfasst knapp 6.000 Bände. Durch Widmungen, Erwerbungsvermerke, handschriftliche Anmerkungen und Anstreichungen wird die Bibliothek zu einer wertvollen, wissenschafts­historischen Quelle.