Die Arbeits- und Privatbibliothek von Jacob und Wilhelm Grimm wurde nach deren Tod vom Preußischen Staat für die Universitätsbibliothek angekauft. Sie ist ein Spiegel der umfassenden wissenschaftlichen Betätigung der Brüder Grimm, ihrer Arbeitsvorhaben und sowie ihres wissenschaftlichen Netzwerkes. Durch Widmungen, Erwerbungsvermerke, handschriftliche Anmerkungen und Anstreichungen wird die Bibliothek zu einer wertvollen wissenschaftshistorischen Quelle.